DOE PAGES title logo U.S. Department of Energy
Office of Scientific and Technical Information

Title: Kern‐Schale‐Strukturierung rein metallischer Aerogele für eine hocheffiziente Nutzung von Platin für die Sauerstoffreduktion

Abstract

Abstract Die Entwicklung von rein metallischen Aerogelen mit Kern‐Schale‐Strukturen ist nach wie vor eine grundlegende Herausforderung. Hier stellen wir die Synthese von Pd x Au‐Pt‐Kern‐Schale‐Aerogelen vor, welche aus einer ultradünnen Pt‐Schale und einem Kern aus einer Pd x Au‐Legierung mit einstellbarer Zusammensetzung bestehen. Die universelle Synthesestrategie ermöglicht eine Erweiterung der Kern‐Zusammensetzung hin zu Pd‐Übergangsmetall‐Legierungen. Die Kern‐Schale‐Aerogele zeigen eine stark verbesserte Nutzungseffizienz von Pt in der Sauerstoffreduktion und ihre Aktivitäten folgen einem vulkanförmigen Verlauf bezüglich der Gitterparameter des Kern‐Substrats. Mit einer maximalen massenbezogenen bzw. spezifischen Aktivität von 5.25 A mg −1 Pt bzw. 2.53 mA cm −2 , welche 18.7‐ bzw. 4.1‐mal höher sind als die für Pt/C, zeigt sich die Überlegenheit dieser metallischen Kern‐Schale‐Aerogele. Die vorgeschlagene Kern‐basierte Aktivitätsabhängigkeit liefert eine neue mögliche Strategie für den Entwurf zukünftiger Kern‐Schale‐Elektrokatalysatoren.

Authors:
 [1];  [2];  [3];  [4];  [3];  [4];  [3];  [5];  [3]; ORCiD logo [4]
  1. Physical Chemistry TU Dresden Bergstraße 66b 01062 Dresden Deutschland, Chemistry Division and Center for Functional Nanomaterials Brookhaven National Laboratory Upton NY 11973 USA
  2. Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf Bautzner Landstraße 400 01328 Dresden Deutschland
  3. Chemistry Division and Center for Functional Nanomaterials Brookhaven National Laboratory Upton NY 11973 USA
  4. Physical Chemistry TU Dresden Bergstraße 66b 01062 Dresden Deutschland
  5. Institute for Metallic Materials IFW Dresden Helmholtzstraße 20 01069 Dresden Deutschland
Publication Date:
Sponsoring Org.:
USDOE
OSTI Identifier:
1419898
Grant/Contract Number:  
SC0012704
Resource Type:
Publisher's Accepted Manuscript
Journal Name:
Angewandte Chemie
Additional Journal Information:
Journal Name: Angewandte Chemie Journal Volume: 130 Journal Issue: 11; Journal ID: ISSN 0044-8249
Publisher:
Wiley Blackwell (John Wiley & Sons)
Country of Publication:
Germany
Language:
English

Citation Formats

Cai, Bin, Hübner, René, Sasaki, Kotaro, Zhang, Yuanzhe, Su, Dong, Ziegler, Christoph, Vukmirovic, Miomir B., Rellinghaus, Bernd, Adzic, Radoslav R., and Eychmüller, Alexander. Kern‐Schale‐Strukturierung rein metallischer Aerogele für eine hocheffiziente Nutzung von Platin für die Sauerstoffreduktion. Germany: N. p., 2018. Web. doi:10.1002/ange.201710997.
Cai, Bin, Hübner, René, Sasaki, Kotaro, Zhang, Yuanzhe, Su, Dong, Ziegler, Christoph, Vukmirovic, Miomir B., Rellinghaus, Bernd, Adzic, Radoslav R., & Eychmüller, Alexander. Kern‐Schale‐Strukturierung rein metallischer Aerogele für eine hocheffiziente Nutzung von Platin für die Sauerstoffreduktion. Germany. https://doi.org/10.1002/ange.201710997
Cai, Bin, Hübner, René, Sasaki, Kotaro, Zhang, Yuanzhe, Su, Dong, Ziegler, Christoph, Vukmirovic, Miomir B., Rellinghaus, Bernd, Adzic, Radoslav R., and Eychmüller, Alexander. Thu . "Kern‐Schale‐Strukturierung rein metallischer Aerogele für eine hocheffiziente Nutzung von Platin für die Sauerstoffreduktion". Germany. https://doi.org/10.1002/ange.201710997.
@article{osti_1419898,
title = {Kern‐Schale‐Strukturierung rein metallischer Aerogele für eine hocheffiziente Nutzung von Platin für die Sauerstoffreduktion},
author = {Cai, Bin and Hübner, René and Sasaki, Kotaro and Zhang, Yuanzhe and Su, Dong and Ziegler, Christoph and Vukmirovic, Miomir B. and Rellinghaus, Bernd and Adzic, Radoslav R. and Eychmüller, Alexander},
abstractNote = {Abstract Die Entwicklung von rein metallischen Aerogelen mit Kern‐Schale‐Strukturen ist nach wie vor eine grundlegende Herausforderung. Hier stellen wir die Synthese von Pd x Au‐Pt‐Kern‐Schale‐Aerogelen vor, welche aus einer ultradünnen Pt‐Schale und einem Kern aus einer Pd x Au‐Legierung mit einstellbarer Zusammensetzung bestehen. Die universelle Synthesestrategie ermöglicht eine Erweiterung der Kern‐Zusammensetzung hin zu Pd‐Übergangsmetall‐Legierungen. Die Kern‐Schale‐Aerogele zeigen eine stark verbesserte Nutzungseffizienz von Pt in der Sauerstoffreduktion und ihre Aktivitäten folgen einem vulkanförmigen Verlauf bezüglich der Gitterparameter des Kern‐Substrats. Mit einer maximalen massenbezogenen bzw. spezifischen Aktivität von 5.25 A mg −1 Pt bzw. 2.53 mA cm −2 , welche 18.7‐ bzw. 4.1‐mal höher sind als die für Pt/C, zeigt sich die Überlegenheit dieser metallischen Kern‐Schale‐Aerogele. Die vorgeschlagene Kern‐basierte Aktivitätsabhängigkeit liefert eine neue mögliche Strategie für den Entwurf zukünftiger Kern‐Schale‐Elektrokatalysatoren.},
doi = {10.1002/ange.201710997},
journal = {Angewandte Chemie},
number = 11,
volume = 130,
place = {Germany},
year = {Thu Feb 08 00:00:00 EST 2018},
month = {Thu Feb 08 00:00:00 EST 2018}
}

Works referenced in this record:

Mesostructured thin films as electrocatalysts with tunable composition and surface morphology
journal, November 2012

  • van der Vliet, Dennis F.; Wang, Chao; Tripkovic, Dusan
  • Nature Materials, Vol. 11, Issue 12
  • DOI: 10.1038/nmat3457

Palladium–platinum core-shell icosahedra with substantially enhanced activity and durability towards oxygen reduction
journal, July 2015

  • Wang, Xue; Choi, Sang-Il; Roling, Luke T.
  • Nature Communications, Vol. 6, Issue 1
  • DOI: 10.1038/ncomms8594

Recent Advances in Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction
journal, February 2016


Function-Led Design of Aerogels: Self-Assembly of Alloyed PdNi Hollow Nanospheres for Efficient Electrocatalysis
journal, September 2015

  • Cai, Bin; Wen, Dan; Liu, Wei
  • Angewandte Chemie International Edition, Vol. 54, Issue 44
  • DOI: 10.1002/anie.201505307

A Facile Method for Synthesizing Dendritic Core–Shell Structured Ternary Metallic Aerogels and Their Enhanced Electrochemical Performances
journal, October 2016


ZIF-8 Derived Graphene-Based Nitrogen-Doped Porous Carbon Sheets as Highly Efficient and Durable Oxygen Reduction Electrocatalysts
journal, October 2014

  • Zhong, Hai-xia; Wang, Jun; Zhang, Yu-wei
  • Angewandte Chemie International Edition, Vol. 53, Issue 51
  • DOI: 10.1002/anie.201408990

Controlling the Growth of Palladium Aerogels with High-Performance toward Bioelectrocatalytic Oxidation of Glucose
journal, February 2014

  • Wen, Dan; Herrmann, Anne-Kristin; Borchardt, Lars
  • Journal of the American Chemical Society, Vol. 136, Issue 7
  • DOI: 10.1021/ja412062e

Transition Metal Nitride Coated with Atomic Layers of Pt as a Low-Cost, Highly Stable Electrocatalyst for the Oxygen Reduction Reaction
journal, January 2016

  • Tian, Xinlong; Luo, Junming; Nan, Haoxiong
  • Journal of the American Chemical Society, Vol. 138, Issue 5
  • DOI: 10.1021/jacs.5b11364

Direct and continuous strain control of catalysts with tunable battery electrode materials
journal, November 2016


Biaxially strained PtPb/Pt core/shell nanoplate boosts oxygen reduction catalysis
journal, December 2016


Nanostructured electrocatalysts with tunable activity and selectivity
journal, March 2016


Nanostructuring Noble Metals as Unsupported Electrocatalysts for Polymer Electrolyte Fuel Cells
journal, August 2017

  • Cai, Bin; Henning, Sebastian; Herranz, Juan
  • Advanced Energy Materials, Vol. 7, Issue 23
  • DOI: 10.1002/aenm.201700548

Highly stable Pt monolayer on PdAu nanoparticle electrocatalysts for the oxygen reduction reaction
journal, January 2012

  • Sasaki, Kotaro; Naohara, Hideo; Choi, YongMan
  • Nature Communications, Vol. 3, Issue 1
  • DOI: 10.1038/ncomms2124

High-performance transition metal-doped Pt3Ni octahedra for oxygen reduction reaction
journal, June 2015


Optimierte Nanopartikel-Katalyse für die Sauerstoffreduktionsreaktion
journal, June 2013


Engineering Ordered and Nonordered Porous Noble Metal Nanostructures: Synthesis, Assembly, and Their Applications in Electrochemistry
journal, July 2015


Bimetallic Aerogels: High-Performance Electrocatalysts for the Oxygen Reduction Reaction
journal, July 2013

  • Liu, Wei; Rodriguez, Paramaconi; Borchardt, Lars
  • Angewandte Chemie International Edition, Vol. 52, Issue 37
  • DOI: 10.1002/anie.201303109

Enhancing Oxygen Reduction Reaction Activity via Pd−Au Alloy Sublayer Mediation of Pt Monolayer Electrocatalysts
journal, October 2010

  • Xing, Yangchuan; Cai, Yun; Vukmirovic, Miomir B.
  • The Journal of Physical Chemistry Letters, Vol. 1, Issue 21
  • DOI: 10.1021/jz101297r

Noble Metal Aerogels—Synthesis, Characterization, and Application as Electrocatalysts
journal, January 2015

  • Liu, Wei; Herrmann, Anne-Kristin; Bigall, Nadja C.
  • Accounts of Chemical Research, Vol. 48, Issue 2
  • DOI: 10.1021/ar500237c

The path towards sustainable energy
journal, December 2016

  • Chu, Steven; Cui, Yi; Liu, Nian
  • Nature Materials, Vol. 16, Issue 1
  • DOI: 10.1038/nmat4834

Mechanoelectrochemical Catalysis of the Effect of Elastic Strain on a Platinum Nanofilm for the ORR Exerted by a Shape Memory Alloy Substrate
journal, June 2015

  • Du, Minshu; Cui, Lishan; Cao, Yi
  • Journal of the American Chemical Society, Vol. 137, Issue 23
  • DOI: 10.1021/jacs.5b03034

Increasing Stability and Activity of Core–Shell Catalysts by Preferential Segregation of Oxide on Edges and Vertexes: Oxygen Reduction on Ti–Au@Pt/C
journal, July 2016

  • Hu, Jue; Wu, Lijun; Kuttiyiel, Kurian A.
  • Journal of the American Chemical Society, Vol. 138, Issue 29
  • DOI: 10.1021/jacs.6b04999

Electrocatalyst approaches and challenges for automotive fuel cells
journal, June 2012


Shaping electrocatalysis through tailored nanomaterials
journal, October 2016


Tailoring the catalytic activity of electrodes with monolayer amounts of foreign metals
journal, January 2013

  • Calle-Vallejo, Federico; Koper, Marc T. M.; Bandarenka, Aliaksandr S.
  • Chemical Society Reviews, Vol. 42, Issue 12
  • DOI: 10.1039/c3cs60026b

Understanding the High Activity of Fe–N–C Electrocatalysts in Oxygen Reduction: Fe/Fe 3 C Nanoparticles Boost the Activity of Fe–N x
journal, March 2016

  • Jiang, Wen-Jie; Gu, Lin; Li, Li
  • Journal of the American Chemical Society, Vol. 138, Issue 10
  • DOI: 10.1021/jacs.6b00757

Multimetallic Hierarchical Aerogels: Shape Engineering of the Building Blocks for Efficient Electrocatalysis
journal, January 2017


Energy and fuels from electrochemical interfaces
journal, December 2016

  • Stamenkovic, Vojislav R.; Strmcnik, Dusan; Lopes, Pietro P.
  • Nature Materials, Vol. 16, Issue 1
  • DOI: 10.1038/nmat4738

Tuning the activity of Pt alloy electrocatalysts by means of the lanthanide contraction
journal, March 2016


Bimetall-Aerogele: hoch effiziente Elektrokatalysatoren für die Sauerstoffreduktion
journal, July 2013

  • Liu, Wei; Rodriguez, Paramaconi; Borchardt, Lars
  • Angewandte Chemie, Vol. 125, Issue 37
  • DOI: 10.1002/ange.201303109

Tuning Nanoparticle Catalysis for the Oxygen Reduction Reaction
journal, June 2013

  • Guo, Shaojun; Zhang, Sen; Sun, Shouheng
  • Angewandte Chemie International Edition, Vol. 52, Issue 33
  • DOI: 10.1002/anie.201207186

Combining theory and experiment in electrocatalysis: Insights into materials design
journal, January 2017


ZIF-8 Derived Graphene-Based Nitrogen-Doped Porous Carbon Sheets as Highly Efficient and Durable Oxygen Reduction Electrocatalysts
journal, October 2014


Scalable Bromide-Triggered Synthesis of Pd@Pt Core–Shell Ultrathin Nanowires with Enhanced Electrocatalytic Performance toward Oxygen Reduction Reaction
journal, June 2015

  • Li, Hui-Hui; Ma, Si-Yue; Fu, Qi-Qi
  • Journal of the American Chemical Society, Vol. 137, Issue 24
  • DOI: 10.1021/jacs.5b03877

Platinum-based nanocages with subnanometer-thick walls and well-defined, controllable facets
journal, July 2015